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锂离子电池低电压负极材料取得新进展
日期:2022-07-25 阅读:210


近日,上海交通大学化学化工学院杨立教授团队与重庆大学杨小龙等人合作,在能源类国际权威期刊《Advanced Energy Materials》上发表了题为“层状钙钛矿结构的钛酸钇锂作为低电压、高倍率锂离子电池负极材料(Layered Perovskite Lithium Yttrium Titanate as a Low-potential and Ultrahigh-rate Anode for Lithium-ion Batteries)”的研究论文。该论文首次详细研究了钛酸钇锂作为锂离子电池低电压、高倍率负极材料的潜在价值,为设计新型储锂稳定的低电压负极材料提供了新的思路。上海交通大学博士生张赟为论文的第一作者 ,杨立教授、章正熙副研究员和重庆大学杨小龙副教授为论文共同通讯作者,上海交通大学为第一通讯单位。

商用锂离子电池石墨负极受限于其缓慢的锂离子扩散动力学,导致倍率性能较差,限制了电池的快充能力。此外,石墨的工作电位为0.1 V vs. Li+/Li,接近金属锂的沉积电位,在大倍率快充等情况下可能会导致锂枝晶的产生,对电池造成安全隐患。另一种嵌入型负极材料尖晶石钛酸锂(Li4Ti5O12)的工作电位位于1.55 V vs. Li+/Li附近,过高的电压平台和低的比容量(175 mAh g-1)严重降低了钛酸锂电池的能量密度。因此,探索新型的具有高倍率和低电压特性的负极材料具有重要意义。

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图1 钛酸钇锂的结构

基于此,本工作详细研究了钛酸钇锂(LiYTiO4)作为锂电负极的储锂特性。钛酸钇锂具有层状钙钛矿结构,其结构由Li-O反萤石结构层和Y-O盐岩石结构层与顶点共享的TiO6八面体层交替所构成(图1)。带正电的(YO)22+层和带负电的Li2O2)2-层间会产生内电场,该内电场垂直于层状结构,会导致TiO6八面体发生偏转和位移,改变了Ti4+/Ti3+的氧化还原能量。

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图2 钛酸钇锂负极的半电池性能

作为锂电负极,钛酸钇锂的平均工作电压为0.3 V vs. Li+/Li,可逆比容量达到230 mAh g-1,更低的工作电压和更高的比容量使得钛酸钇锂电池能量密度数倍于钛酸锂电池。此外,钛酸钇锂具有出色的倍率性能和循环稳定性,其倍率比容量超过了大多数已报道的钛基负极材料,在20 C (1 C = 200 mA g-1)下循环3000次后容量保持率高达98 %。

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图3 钛酸钇锂的储锂机理

利用一系列的表征和第一性原理计算,本工作还详细探究了该类材料的储锂机理(图3)。钛酸钇锂在锂离子嵌入/脱嵌过程中会发生可逆的三阶段固溶转变,锂离子可沿钛酸钇锂中的二维通道快速迁移,这一过程伴随着微小的体积变化。

另外,在匹配磷酸铁锂(LiFePO4)正极后,钛酸钇锂全电池的能量密度为磷酸铁锂/钛酸锂全电池的2.4倍(图4),进一步表明钛酸钇锂作为低电压、高倍率负极材料的潜在应用价值。

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图4 磷酸铁锂/钛酸钇锂电池与磷酸铁锂/钛酸锂电池能量密度对比

这项工作得到了科技部重点研发项目和国家自然科学基金面上项目的支持。

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